小智于是决定前往对战开拓区一试身手，他也高兴地了解到小刚、小遥和小胜打算一起前往对战开拓区。
在对战开拓区，小智成功击败了七位开拓头脑并获得了七枚象征。同时，他还得到了成为开拓头脑的机会。不过小智拒绝了这个提议，原因是他还想继续旅行。小智在梣木镇收到了大木博士给他带去的礼品，里面有小建送的头巾以及小霞送的鱼饵。后来，小智还在梣木大会和小遥参加了一场非正式的华丽大赛。最终小智和小遥打成平手，并将象征两人友谊的大会优胜奖章分成两半，各自保留。在小智完成对战开拓区的挑战后，小遥将她的目标定为挑战城都地区的华丽大赛，而小胜则打算回到橙华市的道馆。在一行人互相道别后，小智回到真新镇。
在遇到自己的旧友与劲敌小茂后，小智和他进行了一场对战。对战后，小茂告诉小智他已经打算成为一名宝可梦研究者，并告诉了小智神奥地区的存在。小智听到后很激动，他决定前往神奥地区挑战道馆并得到徽章。就像上次前往丰缘地区时一样，小智这次也想只带着皮卡丘前往新地区，但是他的长尾怪手偷偷的跟上了小智所乘坐的船，于是小智也将它纳入了旅行的队伍。尽管小刚一开始并没有跟随小智前往神奥地区，但两个人很快就在神奥地区重新相遇并结伴同行。除了小刚外，小智还结识了另一名宝可梦协调训练家小光。就像对待小遥一样，小智也很支持小光挑战华丽大赛。而且，小智还申请了一个神奥地区的华丽大赛参加证。
在神奥地区，小智遇到了一位实力强劲的劲敌真司。在小智的旅途中，他与真司多次相遇并数次被真司所击败。同时，小智和真司在宝可梦训练上完全相反的风格致使他们两个产生了矛盾。真司对待自己的宝可梦严厉且苛刻，有些时候甚至很残忍。真司认为宝可梦的实力是第一位的，凡是在战斗能力上不能令他满意的宝可梦，真司会选择放生。而小智则认为训练宝可梦的最佳方法是通过耐心、关爱、友情和尊重。真司对小智的言论不以为然，因为小智的关爱和友情并没给小智任何带来胜利。在家缘市的家缘大会中，小智和真司阴差阳错的组成了搭档参加了双打对战，两人用迥异的风格获得了最终的胜利。但是真司则在比赛中认定他的小火焰猴能力羸弱，并将其抛弃。小智则收留了这只小猴宝可梦，并向它保证会用自己的方式来养育和训练它。
尽管小智仍然对自己的训练理论很自信，但他在对战中多次被真司强大的宝可梦击败（真司只选择那些先天强壮的宝可梦作为自己的同行宝可梦）。小智的宝可梦，虽然在意志力或是灵活性上可能更胜一筹，但是在实力上还远不能说与真司的宝可梦旗鼓相当。尤其是小智在睿智湖和真司进行了一场全面对战后，小智的所有宝可梦全都失去了战斗能力，而真司仅有两只宝可梦倒下。真司的训练观念以及他和宝可梦间依靠严酷的训练建立的牵绊，对小智的价值观产生了很大的震撼，此后小智自此下定决心要更认真与谨慎的对待真司。
小智在神奥地区参加过两次华丽大赛。一次是在祝庆市，而另一次则是在米可利的建议下，参加了米可利杯。小智还被湖之守护者亚克诺姆选中，之后他和竹兰、帅哥一起对抗了邪恶组织银河队以及宝可梦猎人J。经过小智一行人的努力，神奥地区终于摆脱了赤日的威胁，回归和平。另外，小智还参加了宝可圆环大会，在这场比赛中他的姆克鹰战胜了真司的乌鸦头头，这也是小智第一次在比赛中直接胜过真司。
在收集了八枚徽章后，小智参加了神奥联盟的铃兰大会。在这场比赛中，小智依靠当初那只被真司抛弃的小火焰猴（已经成长为了烈焰猴）击败了真司的王牌电击魔兽，通过这场比赛，小智向真司证明通过耐心、关爱与友情来培育的宝可梦在实力上完全不输于真司那种严苛的方式训练出的宝可梦，而真司因此承认了小智的实力和价值观，并在这个问题上和他和解。小智挺进四强后，跟使用传说中的宝可梦的训练家达克多进行了对战，小智打败了达克多的达克莱伊并和拉帝欧斯打成平手，最终因为没有可战斗的同行宝可梦而被判负。尽管两人的实力差距巨大，但得益于小智跟他的宝可梦之间深刻的牵绊，他没有因为这次的失败而丧失斗志。铃兰大会结束后，小光打算继续以顶尖协调训练家为目标继续旅行，而小刚则决定要成为一名宝可梦医生。一行人互相道别后，小智回到了真新镇并为出发去合众地区进行准备。
小智和他的母亲以及大木博士一同旅行去合众地区，他与修帝首次对战时，由于受到捷克罗姆的影响，皮卡丘无法使出电属性招式并因此败给了新人训练家修帝的藤藤蛇，这让修帝产生了小智很弱的误会。看到了各种各样的合众地区宝可梦后，小智决定在这里开展新的旅程。跟宝可梦超世代系列开始一样，他只带著他的皮卡丘。
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